คาเลส ปูโยลถือเป็นกัปตันขวัญใจของชาวอัลซูนกราน่า เมื่อเค้าไต่เต้าขึ้นมาจากระดับเยาวชนของบาเซโลน่า แล้วก็อยู่เล่นให้บาซ่าทีมเดียวตลอดอาชีพค้าแข้ง
ปูโยล เข้าเป็นส่วนหนึ่งของลามาเซียหรือระบบเยาวชนของบาเซโลน่าตั้งแต่ปี 1995 เค้าค่อยๆไต่เต้าจากบาเซโลน่า ซี,บาเซโลน่า บีและได้ประเดิมกับทีมชุดใหญ่ในปี 1999 ซึ่งในเวลานั้นปูโยลมีอายุได้ 21 ปี แล้วถึงแม้จะในช่วงแรกปูโยลจะถูกตำหนิเรื่องความผิดพลาดอยู่บ่อยๆ แต่ด้วยคาแรกเตอร์ของความเป็นนักสู้ ปูโยลก็ยังคงก้มหน้าก้มตาพิสูจน์ตัวเองต่อในฐานะปราการหลังของเจ้าบุญทุ่ม กระทั่งถูกแต่งตั้งเป็นกัปตันทีมบาเซโลน่าในฤดูกาล 2003/04
บาเซโลน่าภายใต้การนำทีมของปูโยลประสบความสำเร็จอย่างล้นหลาม เค้าคว้าแชมป์ลาลีก้า 6 สมัย,โกป้า เด เรย์ 2 สมัย,ยูฟ่าแชมเปี้ยนส์ลีก 3 สมัย,สเปนนิชซุปเปอร์คัพ 3 สมัย,ยูฟ่าซุปเปอร์คัพ 1 สมัยและแชมป์สโมสรโลก(ฟีฟ่าคลับเวิลด์คัพ) อีก 2 สมัย
ฤดูกาล 2013/14 ถือเป็นปีสุดท้ายที่ปูโยลค้าแข้ง วันที่ 2 มีนาคม 2014 ปูโยลยิงหนึ่งประตูในเกมที่บาซ่าเปิดบ้านต้อนอัลเมเรียไป 4-1 ซึ่งหนั่นถือเป็นประตูสุดท้ายที่เค้าทำได้กับบาเซโลน่า นับรวมแล้วปูโยลยิงได้ 19 ประตูจากการลงสนาม 593 นัด เค้าประกาศแขวนสตั๊ดหลังจบฤดูกาล 2013/14 พร้อมทำสถิติ “ วัน แมน คลับ ” จากการที่ปูโยลรับใช้บาเซโลน่าเพียงสโมสรเดียวตลอดช่วงอาชีพค้าแข้ง
